En 1949, Frei es elegido Senador por Atacama y Coquimbo. Publica un nuevo libro “Historia de los Partidos Políticos Chilenos” en colaboración con Alberto Edwards Vives. En 1950 es delegado ante las Naciones Unidas y viaja a New York. En 1952, a los 41 años, EduardoFrei Montalva presenta su pre-candidatura en las elecciones presidenciales. Es electo Carlos Ibáñez del Campo quien más adelante le solicitará la organización de un gabinete que no se concretó. En 1954 es designado por las Naciones Unidas, presidente de la Comisión Preparatoria del Informe para la Conferencia de Cancilleres de Río de Janeiro. Integran esta comisión Carlos Lleras Restrepo, ex presidente de Colombia, y Raúl Prebisch, director de la CEPAL. Este informe sirvió de base para los estudios posteriores realizados en cuanto a desarrollo económico e integración latinoamericana.

En 1956 es elegido senador por Santiago con la primera mayoría. El 27 de julio de 1957 la Falange Nacional se convierte en el Partido Democratacristiano. Se le ofrece la candidatura a la presidencia de la República para las elecciones de 1958. Es elegido presidente Jorge Alessandri Rodríguez, obteniendo Frei el tercer lugar.

En esta época publica tres nuevos libros: “Sentido y forma de una política”, “La verdad tiene su hora” y “Pensamiento y acción”.

En 1960 dicta en Montevideo la Conferencia “La Misión de la Universidad en América Latina” de gran difusión en su época.

En 1961 es elegido presidente del Primer Congreso Mundial de la Democracia Cristiana, celebrada en Santiago de Chile, con la concurrencia de delegaciones de toda América Latina, de los países europeos, norteamericanos y de algunos africanos.

Ese año es invitado especial en la Universidad de Oxford a un seminario sobre los problemas de las naciones en desarrollo, con delegados de todo el mundo.

Entre 1960 y 1962 dicta clases en la Universidad de Columbia sobre la problemática en América Latina. En 1962 da una conferencia en la Universidad de Notredame sobre desarrollo e integración de los países latinoamericanos.

El 4 de septiembre de 1964 es elegido Presidente de la República de Chile, con una de las más altas votaciones históricas. Asume el mando de la nación el 4 de noviembre de 1964.

En 1965 realiza una gira presidencial por Francia, Reino Unido, Alemania Federal, Italia y el Vaticano. De paso, visita países de América Latina como Argentina, Brasil, Uruguay, Colombia, Perú, Ecuador y Venezuela donde pronunció importantes discursos sobre problemas internacionales.

A su regreso inicia sus grandes planes de vivienda, educación, reforestación, reforma agraria, chilenización del cobre y salud. Creación de la Comisión Nacional de Cultura, de la Consejería Nacional de Promoción Popular, y de las Juntas de Vecinos.

1966 es el año del Grupo Andino, el que, iniciado por Carta de enero de 1965, culmina con el famoso discurso de Eduardo Frei Montalva en la Plaza Bolívar de Bogotá. Ese mismo año se firman los convenios del cobre.

En enero de 1967 el Congreso Nacional le niega el permiso constitucional para viajar a Estados Unidos, donde había invitado por el presidente Lyndon B. Johnson. En abril participa en la Reunión de Presidentes Americanos, realizada en Montevideo, Uruguay.

En 1970 se le entrega el título Doctor Honoris Causa en la Pontificia Universidad Católica de Chile.

El 4 de noviembre de ese mismo año entrega el mando presidencial a Salvador Allende Gossens.

En 1971 dicta conferencias en las universidades norteamericanas de Dayton, Ohio, Boston y en el Consejo de las Américas de Nueva York.
En las elecciones parlamentarias de marzo de 1973 es elegido senador por Santiago con la primera mayoría, siendo además nombrado presidente del Senado. Publica otro libro “Un mundo nuevo”.

El 11 de septiembre de 1973 un golpe de Estado lleva al poder a las Fuerzas Armadas; se suicida el Presidente Allende, quedando el Parlamento disuelto y los partidos políticos en recesión.

Entre 1973 y 1977 es invitado a diferentes países y participa en conferencias como la Atlantic Conference en 1976.

Publica en 1975 su libro “El mandato de la historia y las exigencias del porvenir”, y en 1977 su libro fundamental “América Latina: opción y esperanza”, traducido a varios idiomas.

Entre 1977 y 1982 es invitado a participar en la Comisión Norte Sur bajo la presidencia de Willy Brandt. Como miembro de esta comisión participa en reuniones en Alemania, Suiza, Mali, Estados Unidos, Malasia, Francia, Austria, Bélgica y Gran Bretaña. Como delegado de la Comisión establece contactos a altos niveles con representantes del BID, de la OEA y de la CEPAL.

En 1980 participa en la Reunión de ex presidentes Democráticos de América Latina, realizada en Caracas, Venezuela.

En 1981 es invitado a la Conferencia Internacional del Club de Roma, que se realiza en Caracas sobre las “Alternativas para la Humanidad: la misión de América Latina”. Aparece su último libro “El Mensaje Humanista”.

El 22 de enero de 1982 fallece en Santiago a 6 días de haber cumplido 71 años.

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